Valli, in 1921 geboren als Alida Altenburger, maakte eind jaren dertig, begin jaren veertig snel carrière in Italië met een aantal romantische komedies, wat haar de koosnaam 'Italië's vriendin' opleverde.

Haar succes trok de aandacht van Hollywood, waar ze net na het beëindigen van WO II in twee grote films speelde: Alfred Hitchcocks The Paradine Case (1947) en Carol Reeds The Third Man (1949). Third Man co-ster Orson Welles beschreef haar later in zijn autobiografie als: 'de meest sexy vrouw die je ooit in je leven zal tegenkomen.'

Door het succes van bovengenoemde films werd Valli in Hollywood binnengehaald als 'de nieuwe Garbo', maar dat succes zou ze nooit evenaren. Wel zou ze tot op hoge leeftijd blijven acteren (haar laatste film, Semana santa, stamt uit 2002).

In haar lange loopbaan heeft Valli gewerkt met veel regisseurs van naam, onder wie Roger Vadim, Claude Chabrol, Luchino Visconti, Michelangelo Antonioni, Pier Paolo Pasolini and Bernardo Bertolucci.