Wallach maakte zijn filmdebuut in 1956 met Baby Doll. Door de decennia heen speelde hij in meer dan honderd films en tv-series. Wallach bleef bijna tot het einde van zijn leven acteren. In 2010, op   95-jarige leeftijd, speelde hij nog een gretige bankier in Wall Street: Money Never Sleeps.

Het bekendst is Wallach van zijn rollen in The Magnificent Seven (1960), The Good, the Bad and the Ugly (1966) en The Godfather III (1990). In die eerste twee films speelde Wallach een ruwe bandiet, in de laatste een Italiaanse maffiabaas. Ook stond hij naast Marylin Monroe in het psychologische drama Misfits (1961) en naast Audrey Hepburn in de komedie How To Steal a Million (1966).

Tijdens de Tweede Wereldoorlog diende Wallach in het leger, waar hij het schopte tot kapitein. Na de oorlog werd Wallach lid van de Actor’s Studio, de acteursschool die ‘method-acting’ in Hollywood introduceerde. Volgens Wallach waren films een manier om de rekeningen te betalen. ‘Ik ga tien weken naar Spanje, zit op een paard en heb dan genoeg financiële ruimte om een toneelstuk te kunnen doen,’ zei hij ooit.

In 2010 kreeg Wallach, die nooit voor een Oscar werd genomineerd, een ere-Oscar voor zijn hele oeuvre. Hij werd de oudste acteur die ooit een Oscar won.